Pela primeira vez na série Arkham, assuma o papel da coadjuvante psicótica do Coringa, Harley Quinn, e cause estragos dentro do Departamento de Polícia de Blüdhaven enquanto você esmaga, bate e esmaga um amigo muito necessitado. Com este Pacote de História exclusivo, experimente os eventos que antecedem o Arkham Knight enquanto você se infiltra em Blüdhaven para resgatar seu parceiro no crime: Hera Venenosa. Taco de beisebol na mão, atraia inimigos desavisados com o "Jack-in-the-box", envolva-os com sua "Armadilha" ou libere o "Modo Caos" para saborear a natureza devastadoramente caótica de Harley em primeira mão.

Ocorrendo antes dos eventos de Batman: Arkham Knight, Harley Quinn invade o Departamento de Polícia de Blüdhaven para recrutar Hera Venenosa para fazer parte do plano do Espantalho de destruir o Batman. Ela procura ao redor do prédio com a ajuda do Pinguim para descobrir a localização da cela de Ivy. Depois de matar vários policiais, ela encontra um computador com imagens de câmeras de segurança e descobre que Ivy está no porão. Harley desce para o porão usando um elevador, apenas para ser parada de repente pelos oficiais restantes. Ela sai pelo topo do elevador e descobre que o porão é protegido por mais policiais. Ao irritar as plantas de Ivy para engolir os policiais, ela é capaz de proteger o porão e continuar em frente. Ela finalmente encontra Ivy, mas é interrompida por Asa Noturna. Depois de se esquivar de seus ataques, ela o derrota e ele é levado pelas plantas de Ivy. A dupla então parte para Gotham City para encontrar o Espantalho.