Tal como acontece com os jogos anteriores do Professor Layton, Unwound Future é um jogo de aventura onde o jogador resolve quebra-cabeças oferecidos pelos cidadãos locais para avançar a história, através do diálogo e cerca de 32 minutos de vídeo em movimento total. O jogador se move pelo jogo através de imagens estáticas de locais. O jogador pode usar a tela sensível ao toque do DS para tocar em personagens não-jogadores para iniciar uma caixa de diálogo ou para obter um quebra-cabeça, e também pode procurar em qualquer lugar no fundo por moedas de dica, com algumas áreas precisando ser tocadas várias vezes para revelar uma moeda de dica secreta ou quebra-cabeça. Os quebra-cabeças são quebra-cabeças de muitas variedades, incluindo visual, matemática e lógica. Não há limite de tempo para resolver quebra-cabeças, e o jogador pode obter até 3 dicas a um custo de uma moeda de dica cada; um novo recurso em Unwound Future é uma "super dica", custando 2 moedas, que só podem ser compradas após as outras 3 dicas terem sido reveladas, mas isso quase revela a solução do quebra-cabeça. Se o jogador estiver correto ao resolver o quebra-cabeça, ele ganha um número de "Picarats", uma forma de moeda dentro do jogo. Adivinhar a resposta incorreta reduzirá o número de picarats que o jogador pode obter nas tentativas subsequentes. Os jogadores podem visitar certas áreas para jogar quebra-cabeças não descobertos ou não resolvidos que são deixados para trás à medida que a história avança.

Quando Layton e Luke são convidados a testemunhar uma demonstração de uma máquina do tempo construída pelo Dr. Alain Stahngun, a experiência dá errado, causando o desaparecimento de Stahngun e do primeiro-ministro, Bill Hawks. Uma semana depois, como vários cientistas foram dados como desaparecidos, Layton e Luke recebem uma carta que pretende ser de Luke dez anos no futuro, levando os dois a uma loja de relógios pitoresca nos becos de Londres. Lá dentro, o velho casal mostra aos dois outra máquina do tempo sob o disfarce de um relógio gigante, e eles se encontram em uma Londres punk quase a vapor drasticamente alterada, dez anos depois de seu presente, onde encontram o Luke do Futuro. Ele explica que, nesse futuro, Layton se tornou o chefe de uma máfia conhecida como Família e assumiu o controle de Londres, e decide ajudá-lo. Depois de voltar brevemente ao passado para procurar alguns arquivos relativos a um acidente que custou a vida de sua namorada, Claire, há dez anos, Layton e Luke retornam à futura Londres, trazendo inadvertidamente Flora, o inspetor Chelmey e seu assistente Barton com ele. Enquanto o grupo investiga o paradeiro de Layton do Futuro, Luke é lembrado de que logo se mudará com seus pais.